1877年—1878年期间，他的《声学理论》分为两卷出版。为了解释“天空为什么呈现蓝色”这个长期令人不解的问题，他导出了分子散射公式，这个公式被称为瑞利散射定律。在实验方面，他进行了光栅分辨率和衍射的研究，第一个对光学仪器的分辨率给出明确的定义；这项工作导致后来关于光谱仪的光学性质等一系列基础性的研究，对光谱学的发展起了重要作用。
